英俊潇洒、颇具阳刚之气兼有绅士风度的格兰特被女明星麦·威斯特(Mae West)慧眼相中,受邀和她一起主演1933年影片《侬本多情》(She Done Him Wrong),得以扬名好莱坞,事业一路飙升,陆续接拍了《春闺风月》(The Awful Truth)、《育婴奇谭》(Bringing Up Baby)、《女友礼拜五》(His Girl Friday)、《费城故事》(The Philadelphia Story)、《毒药与老妇》(Arsenic and Old Lace)、《美人计》(Notorious)、《金玉盟》(An Affair to Remember)等一系列影片。拍摄1955年影片《捉贼记》(To Catch a Thief)时获得导演阿尔弗雷德·希区柯克(Alfred Hitchcock)的恩准,他与格蕾斯·凯莉(Grace Kelly)可以在台词上即兴发挥,他“优美又充满喜剧色彩的语言”天赋得到充分的发挥。他票房最成功的作品也是与希区柯克合作的影片——《西北偏北》(North by Northwest)。