1918年吕碧城前往美国就读哥伦比亚大学,攻读文学与美术,兼为上海《时报》特约记者,将她看到的美国之种种情形发回中国,让中国人与她一起看世界。四年后学成归国,1926年,吕碧城再度只身出国,漫游欧美,此次走的时间更长,达7年之久。她将自己的见闻写成《欧美漫游录》(又名《鸿雪因缘》),先后连载于北京《顺天时报》和上海《半月》杂志。吕碧城两度周游世界,写了大量描述西方风土人情的诗词,脍炙人口,传诵一时。她的诗词造诣深厚,尤擅填词,字字珠玑,吟咏自如,被誉为“近三百年来最后一位女词人”。传世著作有《吕碧城集》、《信芳集》、《晓珠词》、《雪绘词》、《香光小录》等。
1928年,她参加了世界动物保护委员会,决计创办中国保护动物会,并在日内瓦断荤。1929年5月,她接受国际保护动物会的邀请赴维也纳参加大会,并盛装登台作了精彩绝伦的演讲,与会代表惊叹不已。在游历的过程中,她不管走到哪里,都特别注重自己的外表和言行,她认为自己在代表中国二万万女同胞,她要让世人领略中国女性的风采。此后,她周游列国,宣讲动物保护的理念,成为这一组织中最出色的宣传员。
1930年吕碧城正式皈依三宝,成为在家居士,法名“曼智”。
1943年1月24日在香港九龙孤独辞世,享年61岁。遗命不留尸骨,火化成灰后将骨灰和面为丸,投于南中国海。 与她交往的社会名士中,不乏才子和高官,但她在婚姻一事上,早期被弃的阴影一直困扰不散,再加上她自恃清高,始终觉得身边无可匹配之人,所以宁愿独身终老。当友人问及她的婚姻,她回答说:“生平可称许之男子不多”。于是,吕碧城虽姿容优雅,但终身未婚。