1939年,袁殊遵照潘汉年指示,利用军统力量,组织抗日工人挖掘地道,安装炸药,准备摧毁汪伪上海76号魔窟时,因为秘密投靠汪伪的军统上海区区长王天木出卖,又一次被捕,并被关押在76号魔窟。对如何处理袁殊,汪伪特务头子之间意见分歧。76号魔窟特工头子丁默村主张杀掉袁殊,而另一特务头子李士群主张刀下留人。两人争执不下,最后只好上报汪伪政权二号人物周佛海。周佛海采纳了李士群的意见,决定不予处决。
　　袁殊被捕后,潘汉年十分着急,他立即找到袁殊妻子马景星,要她赶快与当时已升任日驻沪总领事馆副总领事的岩井英一联系。岩井英一闻讯后立即带了两个助手来到76号魔窟,向丁默村和李士群要人,丁默村和李士群哪里敢得罪这个日本太上皇,只得扮起笑脸将袁殊放了。

　　日本人的“座上客”汪伪政权的“高官”

　　袁殊出狱后,岩井英一特意将他留在自己身边,要他为日本侵华政策出力。袁殊立即将这一情况向潘汉年作了汇报。潘汉年经过认真思考并报请中央批准后,决定让袁殊抓住这个难得的机会。他对袁殊说:“你可以答应岩井的要求,将计就计,在敌伪之间建立一个亲日的团体,既可干扰汪伪政权的建立,又可为我党所利用。”
　　袁殊受命后便以“严军光”的名义在报纸上公开发表亲日的“兴亚建国论”。不久,袁殊取得岩井英一的同意,又组建了“兴亚建国运动本部”,本部主要人员均由潘汉年调来地下党员充任。所设电台,亦由地下党员掌握。当年袁殊获得的许多重要情报即由这个电台于午夜拍发至延安。“兴亚建国运动本部”实际上成了中共在敌占区的一个重要情报机关。而袁殊则通过与敌方首脑人物个别接触、参加宴会、定期出访、阅读文件等多种渠道,为中共获取了许多有价值的战略情报。
　　1940年春,袁殊以“兴亚建国运动本部”代表团名义,率团访问日本。在与日本外务省首脑人物的接触中,他得到了日本政府放弃北进苏联计划,决定南下这一重大战略决策。回国后袁殊立即将这一重大情报发至延安,中共中央立即将这一情况告知苏联统帅部。其时,苏联红军正在同德国法西斯浴血奋战,由于对日本在远东行踪不能确定,不敢将远东军队西调抵抗德国。斯大林综合了多方面的情报,包括苏联情报人员左尔格从日本提供的同类情报,特别重视来自中共方面的绝密情报,在掌握日本在远东这一战略动向后,及时调整了战略部署,有效地遏制了德军的猖狂进攻。
　　汪伪政权成立后,出于全力支持汪精卫伪政权的需要,日本政府解散了“兴亚建国运动本部”。袁殊在中共组织的授意下,利用岩井和影佐祯昭的关系转而加入了汪伪政权,先后出任汪伪国民党中央宣传部副部长、苏南清乡区政治工作团长、党务办事处主任、镇江公署主任兼保安司令、江苏省教育厅长、教育学院院长等职,成为名噪一时的响当当的“大汉奸”,而他所从事的情报工作也因此转入一个新的时期,变得更为复杂。凭着机智与勇敢,袁殊巧妙地周旋于敌伪与汪伪之间,他所获取的情报,无论对中共或中共军方了解和掌握敌人的政治、军事等方面的动向与决策,进而确定对策,调整部署,都起了重要作用。除此而外,他还利用合法身份,做了无人能够取代的有利于中共事业的工作。
　　1941年,随着太平洋战争爆发,香港的沦陷,原在香港从事抗日文化活动的许多进步人士和中国共产党员随时随地都有遭到日本占领军逮捕和迫害的危险。在此情形下,中共中央发出紧急指示,要求东江抗日游击队港九大队务必尽全力将这些爱国人士转移出香港,而远在江苏的袁殊也根据潘汉年的指示参与了这一救援行动。他利用日特方面的关系,派出专人专车公开从香港接出包括阳翰生、蔡楚生、张唯一等人在内的共产党人、进步人士及其家属数十人,并以大笔钱款分别作了安顿。还解决了不少去抗战后方人士的路费和安全问题。当年鲁迅先生夫人许广平与中共杰出的新闻战士恽逸群为日寇所执,分别关押在上海和苏州,袁殊获知这一消息后便动用自己的关系最终将他们保释出狱。邹韬奋、范长江到上海就医或工作时,袁殊也对其暗中加以保护,使其不受迫害。夏衍在桂林主持《救亡日报》时,因缺资金购置印刷器材,派经理、中**员翁从六前往上海求援。袁殊在所办事业中拿出约25万元老法币,交翁从六带到香港买回所需器材,支撑了《救亡日报》的出版。

　　另外值得一提的是,袁殊还在党的授意下,主持创办了《新中国报》与《杂志》刊物,这是沦陷区两家由中共掌握的“汉奸报刊”,尤其是他出任社长的《新中国报》为中共在沦陷区的宣传工作起到了非常重要的作用。1942年,作家阿英(魏如晦)进入解放区,上海汪伪报纸为诬蔑解放区,捏造了他在苏北被杀害的谣言并大肆宣扬。为了澄清事实,《新中国报》于1943年3月31日在副刊学艺版发表题为《魏如晦尚在人间》的文章,称“某报前曾一度揭载戏剧家魏如晦(阿英)在苏北被杀害消息,各小报并有专文表示悼意。现闻魏君并未被害,已由苏北转赴内地。”此文一出,谣言不攻自破。

　　在敌营14年中,袁殊还营救了不少在敌占区被日寇和汪伪逮捕的新四军战士和进步青年。新四军在苏南基层的女政工人员吴中,在一次战斗中为日军所俘,并押于常熟城内日军驻地。日军严刑逼她交出地下党员名单和新四军留守江南人员情况,她誓死不从。袁殊得知这一情况后,即按日汪之间达成的凡属中国人,均交由中国地方政府处理协议原则,向常熟日本驻军要回吴中,并给她安排了一个临时工作,使吴中能够安然与中共组织接上关系,继续在地下为中共工作。除此而外,袁殊还以合法身份兴办文化教育事业,有意安插了一些中共地下党员和民主人士、进步青年,使他们做有利于抗战的工作。